지질매체내에서의 241Am, 152Eu, 160Tb, 60Co의 흡착특성비교:

Sorption Behavior of 241Am, 152Eu, 160Tb and 60Co in the Geological Materials: Eu as an Optimum Analogue for Fate and Transport of Am Behavior in Subsurface Environment

희토류원소는 지각의 진화, 분화작용 등을 포함한 여러 가지 지질학적 역사를 이해하는 매우 유용한 도구로서 활용 되어 왔다. 뿐만 아니라, 이 희토류원소는 방사성폐기물의 처분과 관련된 물-암석반응연구에 있어서 액티나이드 원소의 유사체로서 사용되어져 왔다. 본 논문에서는 희토류원소인 Eu와 액티나이드 원소인 Am의 유사한 물리적/화학적 특성을 토대로 지질매체의 종류에 관계없이 희토류원소와 액티나이드 원소의 거동이 매우 유사하다는 가설을 설정하고, 이를 검증하기 위한 회분식(batch experiment) 실험을 수행하였다. 회분식 실험에는 4종류의 암석(화강암, 화강암질 편마암, 앰피볼라이트, 응회암)을 지질매체로 선택하였고, 고준위 방사성 핵종으로는 액티나이드계열인 241Am, 희토류원소 계열인 152Eu, 160Tb을 선택하였고, 중저준위 핵종으로는 60Co를 사용하였다. 특히 160Tb와 60Co는 241Am- 152Eu의 흡착능과 다른 방사성핵종의 흡착능을 비교하는데 사용되었다. 핵종과 혼합한 흡착실험용 용액의 pH는 5.5전후로 조절하였다. 실험결과, 241Am, 152Eu, 160Tb의 흡착 특성은 암상의 변화에 관계없이 매우 유사하게 나타났지만, 60Co는 다르게 나타났다. 이는 60Co의 흡착특성은 암상의 종류에 따라 큰 차이가 있음을 지시해주는 것이다. 이와 같은 실험결과는 1) 희토류원소 중 Eu이 지표지질하에서의 Am의 거동을 추적하고 예측하기위한 최적유사체이고, 2) 비록 암석가루의 비표면적 혹은 양이온교환능과 같은 물리적/화학적 특성에 의한 영향을 배제할 수는 없지만, SiO2, TiO2, P2O5 같은 화학조성 및 Eu의 이상과 같은 희토류원소의 분포도의 차이가 지표지질하에서의 방사성 핵종의 흡착거동에 중요한 역할을 하고 있음을 지시해주는 것이다.

Rare earth elements(REEs) have been used as an useful tool in understanding the various geological processes such as evolution and differentiation in the crust. The REEs also have been used as an analog of actinides for radioactive wastes at the water-rock interactions. Using physicochemical properties of the REEs and actinides, we have shown that Eu is an optimum analogue for understanding the behavior of Am in subsurface environments. Factors affecting sorption behavior of radioactive nuclides in groundwater were investigated by batch experiments. Four nuclides such as 241Am, 152Eu, 160Tb, and 60Co were selected to test our hypothesis, and 160Tb and 60Co were specifically used to compare to the sorption behavior between 241Am-152Eu and other radioactive nuclides. Four different rock samples and one groundwater were used in the batch experiments where solution pH for all experiments was fixed at 5.5. Our results demonstrate that 241Am, 152Eu, and 160Tb show similar sorption behavior whereas 60Co is different in sorption behavior at the mineral-water interface, suggesting that the sorption behavior of 60Co is affected by different rock types. Our results also show that 1) Eu in REEs is optimum analogue of fate and transport of Am in subsurface environments, and 2) mineral compositions such as SiO2, TiO2, P2O5 and distribution of REEs such as Eu anomaly play key roles in affecting sorption behavior of radioactive nuclides even though physicochemical properties of geological materials such as specific surface area and cation exchange capacity can not be ruled out.