The transient dynamics of asymmetric pentaazadentateporphyrin-like metal complexes, [(R-APPC)Cd]Cl, was observed using time-resolved degenerate four-wave mixing while varying the secondary substituent R" as H, OCH₃, NO₂ in R, where R = R"C6H₃, which diversifies the conjugate ring structure. The dynamics of the excited state population was analyzed through the temporal decay of the phase conjugate signal for each complex. The nonlinear absorption mechanism was found to differ greatly even with small changes in the chemical structures of complexes with similar nonlinear parameters and linear absorption. It was also found that the fast intersystem crossing rate plays an important role in power limiting applications in nanoseconds when using these complexes.
광세기제한에 응용되는 3차비선형 물질인 [(R-APPC)Cd]Cl 포피린 유사화합물에서 공액고리구조를 변화시키는 R (R = R"C6H₃) 그룹의 2차치환기 R"을 H, OCH₃, NO₂ 세가지 구조로 변형시키면서 각각의 구조에서 3차비선형 특성이 순간적으로 변화하는 것을 피코초 시분해 겹침 4광파혼합을 이용하여 관측해보았다. 측정된 위상켤레신호의 시간적인 감쇠 특성을 통해 여기전자의 이동에 관한 동역학적인 해석을 수행하였다. 비선형계수와 선형흡수가 비슷한 시료들에서 비선형흡수 기전은 미세한 화학구조적 변화에도 매우 다른 형태로 진행되며, APPC 물질을 이용한 나노초대광세기제한 응용에서 세겹항으로의 교차전이 효율이 매우 중요한 역할을 하고 있음을 보여주었다.
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